【研究背景】

随着X射线成像技术在医学诊断、产品检测和科学研究等领域的广泛应用，如何提升X射线探测器的灵敏度和稳定性引起了广泛关注。金属卤化物钙钛矿作为一种新兴材料，因其出色的检测性能、高X射线阻挡能力、大的迁移-寿命（μτ）积、可调节的带隙特性和较低的自由载流子密度，成为了高灵敏度X射线探测器的研究热点。

然而，目前利用三维钙钛矿材料的X射线探测器虽然表现出超高的灵敏度（>105 μC Gyair−1 cm−2）和极低的检测限（~1 nGyair s−1），但众所周知的离子迁移现象对这些材料的长期稳定性构成了重大挑战，阻碍了其广泛商业化。研究发现，通过引入长链绝缘阳离子和利用量子阱效应，可以有效抑制离子迁移并增强器件稳定性。特别是准二维（Q-2D）钙钛矿，通过精心选择间隔阳离子和精确控制[BX6]−层数，展现出显著的光电特性和稳定性，成为未来商业应用中具有巨大潜力的材料。

为了填补这一知识空白，吉林大学沈亮团队在“Light: Science & Applications”期刊上发表了题为“Bottom-up construction of low-dimensional perovskite thick films for high-performance X-ray detection and imaging”的最新论文。本研究团队提出了一种新方法，通过在甲胺（CH3NH2，MA）和氨气（NH3）的混合气氛中调控Q-2D钙钛矿晶体的生长，成功制备了厚度达数百微米的高质量钙钛矿薄膜。传统的旋涂法和刀涂法由于固体含量有限和湿膜厚度有限，难以实现厚度超过10微米的薄膜，导致X射线吸收能力差，无法满足X射线检测的要求。

本研究通过高固体含量液态钙钛矿BA2MA9Pb10I31·xCH3NH2的固-液转换制备，并通过在混合气氛中精确调节湿钙钛矿薄膜的结晶驱动力，实现了钙钛矿的自下而上结晶，成功制备了超过100微米厚的高质量薄膜。

【科学亮点】

1. 实验首次通过调控CH3NH2和NH3混合气氛成功实现了Q-2D钙钛矿晶体的自下而上生长，制备出厚度达到数百微米的高质量薄膜。通过此方法，获得了具有优良光电性能的Q-2D钙钛矿薄膜，为高性能X射线探测器的制造奠定了基础。

2. 实验通过将Q-2D钙钛矿薄膜与TiO2层集成，构建了TiO2-Q-2D钙钛矿异质结X射线探测器。精确调控钙钛矿晶体生长及器件结构设计，显著提高了探测器的电阻率和载流子传输性能，最终实现了超高灵敏度（29721.4 μC Gyair−1 cm−2）和低检测限（20.9 nGyair s−1）。此外，平板X射线成像器（FPXI）在低X射线剂量下展现了高达3.6 lp mm−1的空间分辨率和优异的X射线成像能力。

【科学图文】

图1：薄膜形成机制示意图。

图2：钙钛矿的微观结构和电子特性。

图3：TiO2功能层对器件性能的影响。

图4：成像探测器的器件结构。

图5：X射线成像特性。

【科学启迪】

本文通过调控准二维（Q-2D）钙钛矿的结晶过程，成功实现了厚度达数百微米的高质量钙钛矿薄膜的制备，这一进展突破了传统钙钛矿薄膜厚度不足的瓶颈。通过在混合气氛中精确调节结晶条件，不仅提高了薄膜的质量，还有效解决了钙钛矿薄膜在厚度上难以满足高效X射线吸收的挑战。

其次，将钙钛矿薄膜与二氧化钛（TiO2）层集成，构建的异质结X射线探测器展现出优异的电阻率和载流子传输性能，显著提升了探测器的灵敏度和检测限。这一创新设计表明，通过优化材料的界面和结构，可以极大地提升探测器的性能，为高灵敏度和低检测限的X射线探测器提供了新的解决方案。

进一步地，平板X射线成像器（FPXI）的开发展示了在低X射线剂量下出色的成像能力和高空间分辨率。这不仅提升了成像质量，也为实际应用中对低剂量成像的需求提供了技术支持。这一发现表明，通过精细的器件设计和材料调控，可以实现超高性能的成像器，推动医学成像和无损检测技术的发展。

原文详情：Dong, S., Fan, Z., Wei, W. et al. Bottom-up construction of low-dimensional perovskite thick films for high-performance X-ray detection and imaging. Light Sci Appl 13, 174 (2024). https://doi.org/10.1038/s41377-024-01521-2